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　　近日，聊城大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院付蓉課題組在《應(yīng)用催化B：環(huán)境與能源》（ Applied Catalysis B: Environment and Energy ）發(fā)表了題為  《通過(guò)雙活性位點(diǎn)協(xié)同促進(jìn)氫溢出以實(shí)現(xiàn)高效的光驅(qū)動(dòng)氮固定”（Promoting the hydrogen spillover via dual active sites synergistically for efficient photo-driven nitrogen fixation ）的研究論文，揭示了豐富的Mo(V)物種與負(fù)載的Pt雙活性位點(diǎn)協(xié)同作用，可以?xún)?yōu)化光驅(qū)動(dòng)的氮還原和氫氧化。

　　光催化氨合成被認(rèn)為是最有前途的領(lǐng)域，作為一種低碳生產(chǎn)NH3和儲(chǔ)存H2的可持續(xù)策略，必將獲得越來(lái)越多的關(guān)注。然而，一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)是如何設(shè)計(jì)理想的催化劑，為氮的活化和氫的解離同時(shí)提供高能活性位點(diǎn)。

　　付蓉課題組利用豐富的Mo(V)物種和Pt的協(xié)同作用，在室溫光催化固氮反應(yīng)中，實(shí)現(xiàn)了高效光驅(qū)動(dòng)合成氨速率（3456 μg?g^-1?h^-1）。實(shí)驗(yàn)和理論證明，光催化性能的提高可歸因于構(gòu)建雙活性位點(diǎn)，負(fù)載Pt助催化劑使氫活化位點(diǎn)（Pt-O橋）和氮活化位點(diǎn)（低價(jià)Mo物種）之間的H*遷移能壘低，可促進(jìn)OV誘導(dǎo)的氫從Pt向MoO_3-x溢出，進(jìn)一步增加Mo(V)活性位點(diǎn)的數(shù)量。而鄰近氧空位的Mo(V)物種具有出色的給電子能力和較強(qiáng)的氮化學(xué)吸附性，在促進(jìn)氮解離方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用。因此，豐富的Mo(V)物種與負(fù)載的Pt協(xié)同作用，可以?xún)?yōu)化光驅(qū)動(dòng)的氮還原和氫氧化。該研究為合理設(shè)計(jì)高效的光驅(qū)動(dòng)氨合成提供了新思路?！?/p>

　　本次工作通過(guò)雙活性位點(diǎn)的協(xié)同效應(yīng)，建立了一種高效的光催化氨合成策略。實(shí)驗(yàn)和理論證明，該策略在可見(jiàn)光照射下增強(qiáng)氮的氫化和氫的溢出。低價(jià)態(tài)Mo物種作為化學(xué)吸附氮的活性位點(diǎn)，為氮分子提供了更多的光電子能量，從而增強(qiáng)了氮?dú)膺€原能力。負(fù)載的Pt納米顆粒助催化劑可以引發(fā)氫溢出，促進(jìn)氮?dú)浠?，進(jìn)一步增加Mo(V)的活性位點(diǎn)，并形成肖特基勢(shì)壘以高效傳遞光激發(fā)電子。該研究為環(huán)境條件下的光驅(qū)動(dòng)氮還原提供了一種前景廣闊的方法，并揭示了協(xié)同效應(yīng)的重要性。

　　該研究工作以我校為第一完成單位，聊城大學(xué)付蓉為第一作者，聊城大學(xué)付蓉和吉林大學(xué)李路教授為共同通訊作者。我校趙金生教授、曲孔崗副教授和陶碩副教授參與了部分研究工作。

　　該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目，山東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目、吉林省自然科學(xué)基金項(xiàng)目、山東省高等學(xué)校青創(chuàng)團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目和聊城大學(xué)光岳團(tuán)隊(duì)人才項(xiàng)目的支持。

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