近日,我校物理科學與技術學院光驅動碳中和研究團隊在光催化甲烷轉化領域取得突破性進展,相關工作“Photocatalytic oxidative coupling of methane to C3+hydrocarbons via nanopore-confined microenvironments”以河北大學為第一單位發表在能源領域國際頂級期刊《Nature Energy》(IF=60.1)。我校碩士研究生聶文鋒為論文的第一作者,郝宇晨博士(校聘教授)、葉金花教授、北京理工大學王博教授為論文的共同通訊作者。
我國具有十分豐富的頁巖氣資源,已探明可采儲量居全球第一。在清潔能源驅動下,將頁巖氣的主要成分甲烷高效、高選擇性催化轉化為高附加值碳氫化合物對于實現碳資源高值化利用意義重大。然而,傳統甲烷光催化氧化偶聯工藝面臨甲烷轉化率低、反應穩定性差等問題,且產物主要為氣態乙烷,儲運成本相對較高。基于此,郝宇晨博士、葉金花教授等人開發出一種多孔二氧化鈦封裝金納米顆粒的新型光催化劑,通過蒸汽活化策略,在太陽光照射下實現甲烷高選擇性氧化偶聯制備丙烷,產率和選擇性分別高達1.4毫摩爾每小時和91.3%,性能顯著優于已報道催化體系。此外,相比于氣態乙烷產物,丙烷可在常溫下實現液化,從而顯著降低了儲運成本。機理研究表明,蒸汽活化能夠使金納米顆粒表面產生晶格拉伸應變,改變其電子結構,從而增強對反應中間體的吸附,促進甲烷深度偶聯為丙烷。同時,多孔二氧化鈦框架內的納米限域催化微環境能夠有效延長反應中間體停留,從而進一步提高甲烷深度偶聯效率。本研究為頁巖氣資源的高效、高附加值利用提供了新策略,對推動光驅動甲烷轉化技術發展具有重要意義。

該研究工作獲得了國家自然科學基金、河北省自然科學基金、河北省教育廳、河北大學高層次人才引進項目等多個項目的資助,并得到河北大學物理科學與技術學院公共測試中心的大力支持。
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41560-025-01834-5
(物理科學與技術學院、科學與技術創新研究院供稿)