近日,我校化學與材料科學學院高分子化學與物理團隊在刺激響應水凝膠領域取得重要研究進展,相關研究成果“X-ray-Induced Photodegradation of Hydrogels by the Incorporation of X-ray-Activated Long Persistent Luminescent Nanoparticles” 以河北大學為第一單位發表在化學國際頂級期刊《Journal of the American Chemical Society》(2025,147, 20273?20283,內封論文)上,化學與材料科學學院高分子與物理專業碩士研究生李姍姍為論文第一作者,張海磊副教授與根特大學R. Hoogenboom院士為通訊作者。

水凝膠是一種具有三維網絡結構的高分子材料,在生物醫學領域呈現良好應用前景,利用外界刺激誘導水凝膠的原位降解具有重要的意義。近年來,光控降解型水凝膠在藥物可控釋放領域的應用研究受到了廣泛關注,但光降解反應的誘發波長通常位于紫外/可見光區,該區間的光波在生物組織中的穿透性較差,限制了其在深部組織的應用,這是目前光控降解型水凝膠在生物醫學領域應用時面臨的瓶頸問題。本項研究在前期工作基礎上(Nature Communications, 2024, 15: 2055; Nature Communications, 2024, 15: 3247)提出了一種新穎的思路,通過合成9,10-蒽醌基雙烯類交聯劑,與單烯類交聯劑進行共聚合反應,并將曙紅Y原位負載于凝膠網絡中,合成了綠光降解型凝膠。通過綠光照射激發曙紅Y產生活性氧,進一步誘發9,10-蒽醌基交聯單元發生斷鍵,以此實現綠光降解行為。另一方面,合成的具有長余輝發射性能的X射線閃爍體,可在終止外源性X射線照射后仍可發射長達4000s的肉眼可見綠色余暉光,且余暉光波段與前述凝膠的響應波段高度契合。將其與光降解水凝膠進行原位復合,在具有強穿透性特點的X射線照射作用下,X射線激活閃爍體納米材料發射綠色光波,使曙紅Y單元產生活性氧,進一步誘發深層組織模型下的凝膠解聚反應,以此構建X射線-光降解級聯反應體系。本體系對于解決傳統光控降解型材料難以在動物體內等密閉體系中應用提供了一種解決方案。
以上工作得到了國家自然科學基金(No. 22102045)、國家留學基金委公派高級研究學者、訪問學者、博士后項目(No. 202108130104)、河北省高等學校科學技術研究項目基礎研究重點培育專項(No. 22102045)、河北大學多學科交叉研究計劃資助項目(No. DXK202301)和河北大學生命科學與綠色發展研究院的經費支持。
文章鏈接:
https://doi.org/10.1021/jacs.4c14477
https://www.nature.com/articles/s41467-024-46287-8
https://www.nature.com/articles/s41467-024-47559-z
(河北大學化學與材料科學學院、科學與技術創新研究院供稿)